近日,中科院大連化物所江凌研究員團(tuán)隊(duì)與南開大學(xué)李蘭冬研究員團(tuán)隊(duì)等合作,利用自主研制的紅外光解離實(shí)驗(yàn)裝置,表征了關(guān)鍵反應(yīng)中間體,揭示了鎳負(fù)載八面沸石催化劑對炔烴/烯烴化學(xué)選擇性吸附分離的深層次機(jī)制,為新型高效吸附催化材料的設(shè)計(jì)開發(fā)提供了新思路。
反應(yīng)中間體的探測與表征是詮釋化學(xué)反應(yīng)機(jī)理的關(guān)鍵。然而,這些反應(yīng)中間體的數(shù)量密度低、壽命短、結(jié)構(gòu)復(fù)雜,對它們的實(shí)驗(yàn)研究非常困難,往往需要高靈敏度、高時(shí)間分辨以及對結(jié)構(gòu)敏感的譜學(xué)等探測方法。江凌研究團(tuán)隊(duì)將高分辨率質(zhì)譜與光參量振動(dòng)激光器相結(jié)合,自主研制了具有國際先進(jìn)水平的紅外光解離光譜,可原位/在線高靈敏探測關(guān)鍵反應(yīng)中間體的組成與結(jié)構(gòu),對詮釋催化反應(yīng)機(jī)制具有重要作用。
低碳烯烴是化學(xué)工業(yè)中最基本的原料之一,其生產(chǎn)過程會(huì)引入少量炔烴雜質(zhì),對其聚合與后續(xù)加工產(chǎn)生極大影響。高效去除炔烴雜質(zhì)、生產(chǎn)聚合物級低烯烴對許多工業(yè)過程非常重要,是具有極大挑戰(zhàn)性的國際前沿科學(xué)問題。
李蘭冬課題組設(shè)計(jì)合成的鎳負(fù)載八面沸石催化劑,在乙炔/乙烯、丙炔/丙烯、丁炔/丁二烯等分離過程中均表現(xiàn)出高炔烴動(dòng)態(tài)吸附容量與炔烴/烯烴分離選擇性,以及優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性,對操作條件,如溫度、壓力、氣體濃度、雜質(zhì)等不敏感,可滿足工業(yè)吸附分離的基本要求。
研究人員利用自主研制的紅外光解離實(shí)驗(yàn)裝置,證實(shí)了鎳負(fù)載八面沸石催化劑對乙炔具有較高的吸附選擇性,具有在混合氣流中去除痕量乙炔的分離能力,同時(shí)確認(rèn)了基于化學(xué)鍵的炔烴/烯烴分離的新策略,有望推動(dòng)相關(guān)分子篩材料在工業(yè)吸附分離過程中的應(yīng)用。

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